Aunque a lo largo de su carrera participó en casi medio centenar de películas, la trayectoria de Angulo comenzó sobre las tablas tras abandonar su carrera como maestro. De mano de Ramón Barea, el actor pasó los primeros años en el escenario con la compañía Karraka, hasta que en 1981 Imanol Uribe le brindó el salto a la gran pantalla con La fuga de Segovia, que le abrió las puertas de varios programas de la televisión vasca.

Pero fue en 1990 cuando su carrera experimentó el punto de inflexión definitivo. En el rodaje de Todo por la pasta, de Enrique Urbizu, conoció a un joven Álex de la Iglesia, iniciando una relación cinematográfica que le valió dos nominaciones al Goya por El día de la bestia y por Muertos de risa.

Si como el sacerdote Ángel Berriatúa el actor se hizo un hueco en el panorama interpretativo español, con el Blas Castellote de Periodistas se convirtió en enormemente popular. Durante más de cien episodios interpretó al afable redactor jefe de la serie de Daniel Écija, que Angulo compatibilizó con rodajes para la gran pantalla como A mi madre le gustan las mujeres o No somos nadie.

En su haber cuenta con papeles en cintas de directores como Pedro Almodóvar, Guillermo del Toro o Icíar Bollaín; pero Angulo nunca abandonó del todo las tablas, la televisión, ni otra de sus pasiones: el doblaje.

Durante los últimos años, su trayectoria se centró básicamente en televisión, con series como 14 de abril. La República, o Toledo: Cruce de Destinos. Tras Zipi y Zape, el club de la canica, sus últimas participaciones en la gran pantalla fueron en Bendita Calamidad y Justi&Cia, ambas pendientes de estrenarse.